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低温下金属氧化物的惊人结构变化有助于揭开存在60年之久的谜团

来源:西贝网  

来自美国能源部(DOE)阿贡国家实验室、阿拉巴马大学和加州大学洛杉矶分校的科学家们在一种此类材料被冷却到其MIT温度以下时发生的结构变化方面有了惊人的发现。这种材料是二氧化钒,研究小组在其中加入了不同数量的另一种元素,钼。

阿贡材料科学部的高级物理学家Ray Osborn说:“我们的结果表明,在低于MIT温度的样品中形成了微小的结构扭曲。这些变形是二维的形状,即有长度和宽度但基本上没有厚度的平面。然而,平均而言,样品的整体三维结构保持不变。”

纯二氧化钒中的MIT现象在1959年首次被报道。它是少数几种在接近室温时发生这种转变的材料之一,这对实际应用来说是非常可取的。在发现60年后,这种转变背后的机制仍然是一个谜。该团队试图通过在结构中加入钼来更好地理解二氧化钒的物理学。

阿拉巴马大学副教授Jared Allred说:“作为一名化学家,我有兴趣了解通过添加钼等元素对二氧化钒进行化学改性对MIT的影响。”

随着研究小组在二氧化钒中加入越来越多的钼,他们数据中显示MIT的信号变得越来越不明显,直到它几乎消失。这一点发生在19%的钒原子被钼取代时。伴随着MIT信号的下降,其发生的温度也在下降。对于纯二氧化钒来说,这个温度已经接近室温,而对于含有19%钼的样品来说,这个温度下降到了零下190华氏度。

阿拉巴马大学的研究员Matthew Davenport为这项研究准备了这些样品。研究小组在阿贡国家实验室高级光子源(APS)的6-ID-D光束线上使用X射线散射对样品的原子结构进行了描述,APS是美国能源部科学办公室的一个用户设施。该团队在很大的温度范围内进行了这种分析,从接近绝对零度到远远高于室温。

Osborn说:“我们在APS使用的方法使我们能够收集大量的数据,并将结果转换为纳米级原子结构的详细三维模型。该团队以每秒10张图片的速度为每个样品拍摄了几十万张图片。对于含19%钼的样品,在约零下240华氏度的图像中出现了意想不到的棒状物,远远低于MIT的温度。”

Allred说:“这些棒状物表明,在这种材料的微观区域的三维秩序崩溃后出现了新的二维结构。尽管微区域发生了这些变化,但该材料的整体三维结构仍保持不变。在进一步的研究中,该团队还发现这些二维结构并不是完全平坦的。”

Osborn描述了团队成员第一次看到X射线散射结果时大开眼界的时刻。他说:“我们大吃一惊。我们在X射线散射结果中看到了一个不应该存在的现象:棒子是波浪形的--这是我们以前从未见过的。波浪形被证明是一个迹象,表明这些薄片事实上并不是完美的二维平面。”

为了更好地理解这些结果背后的机制,该团队在X射线散射中使用了一种相对较新的技术进行数据分析,被称为3D-差分对分布函数分析。这种方法使研究小组能够在原子尺度上直接查看结构,正好显示了当低于MIT温度时,原子如何扭曲材料中的二维平面。

“我们并没有解决最初的问题--关于二氧化钒的MIT机制的问题,”Allred承认。然而,在探究可能的解释时,这项工作应该导致一个更完整的MIT物理模型,而这种理解可能有助于实现这种材料在温度敏感设备和节能系统中的商业潜力。

关键词: 二氧化钒 射线散射 阿拉巴马大学

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